新型污水处理技术:纳米氧化物提高城市污水处
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2019-01-09 10:23

        洛阳生活污水处理小编整理推荐:当前,以好氧生物处理为代表的污水处理工艺可将污水中的有机物有效降解,但好氧处理方法耗能高,且无法回收污水中的能源。全世界每年用于处理污水消耗的能量十分巨大,给社会和经济造成了沉重的负担[1]。寻求适宜的工艺从污水中回收资源和能源,可以实现“变废为宝:,减少资源和能源的浪费。厌氧处理、燃料电池等技术的应用近年来得到迅速发展,其在高效处理污水的同时,产生甲烷、电能等资源,符合当今的可持续发展观。

大肠杆菌初始含量对MFC 发电的影响
        燃料电池在污水处理方面已有较多的应用和研究,多集中在利用某些气体、或者是藻类发电[2-3]。相比之下,以微生物为主体发电的微生物燃料电池(MFC)属于较新的类型,当前研究较少[4]。已有研究多从改善阴极反应条件来提高MFC发电性能。

        如樊立萍团队对比NaCl 和K3[Fe(CN)6]作为阴极电解液,并考察了污水稀释比和电解液含量对MFC 发电性能和污水净化效果的影响[5]。强化微生物本身是提高MFC 发电性能的另一个重要途径。刘晶晶比较了11 种不同来源的接种物对MFC产电性能的影响,发现采用沼气池污泥产电效果最好,最大功率密度达9.12W/m3 [6]。另有少部分研究通过加入外源物质提高电子传递效率,如WU 等加入Fe3+ 发现MFC 功率密度2 倍[7];李魁忠等发现,加入Mn2+ 也可以提高发电性能,MnSO4 质量分数为4%时,最大输出功率是普通石墨电池的3 倍[8];刘远峰等发现,加入电子受体如铁氰化钾后,MFC 最大输出电压提高了37.6%[9]。
大肠杆菌不同生长时期对MFC 发电的影响
        纳米材料以其独特的物理化学性质在众多环境领域得到广泛应用[10]。纳米材料对细菌有显著的毒
        性效应,在亚致死含量下,纳米材料也能对细胞形态和通透性等造成显著改变[11-12]。但据DU 的研究,将纳米颗粒混合,可得到纳米颗粒细菌混合体,可能提高MFC 的电子传递效率[13]。是否可以利用低含量纳米材料改变细菌性质,使其发电效率得到提高,可能是强化MFC 细菌发电效率的另一个重要思路。但目前这方面的研究非常少。
        针对上述推测,本研究拟借助纳米氧化物强化微生物本身发电性能来提高MFC 产电效率。首先从城市污水中分离不同种类微生物,优化用于MFC处理城市污水的微生物种类。进而利用纳米氧化物颗粒强化微生物发电效率,并进一步对其进行改造以优化其强化MFC 发电的潜能。以期为从纳米材料方面强化MFC 发电效率提供参考。
选择双室MFC 反应器作为研究对象,由阳极、阴极和质子交换膜组成,见图1。

        城市污水中有机物在微生物的作用下,在阳极室内被氧化,产生的电子传递到阳极,再通过连接阴阳两极的导线传递给阴极,质子通过质子交换膜到达阴极,在阴极与电子和O2 反应生成水。主体反应室制备材料为有机玻璃,体积为1 L。采用纳滤质子交换膜中间分隔,阴极选用铂金电极,阳极选用碳毡电极。使用经0.22 滋m 滤膜过膜后的城市污水处理厂沉砂池出水作为反应底物。将微生物和城市污水加入MFC 阳极室反应,产生的电压通过数据采集器传输至电脑。

        采用稀释平板法分离污水中的细菌,考察微生物种类对产电效率的影响。在平板中加入15~ 20mL 固体LB,加入1 mL 不同稀释度的城市污水后,混合均匀,凝固后将平板倒置放入37 ℃ 恒温培养箱中培养。重复上述步骤直至获得单一纯菌。共分离10 株微生物,经鉴定属于4 种细菌,分别为气单胞菌、富士柠檬酸杆菌、大肠杆菌和地衣芽孢杆菌。

        分别测定其发电性能,同时以污水厂曝气池混合液作为对照。在MFC 阳极室投加不同体积的菌液,使反应室细菌初始含量分别为105、2伊105、3伊105、4伊105 CFU/mL 以考察微生物初始含量对发电性能的影响。另外,培养微生物分别至对数期、稳定期和延迟期,考察微生物生长期对发电性能的影响。

        从纳米颗粒的种类、粒径和含量,以及纳米颗粒与细菌的反应方式等方面考察并优化纳米氧化物颗粒对MFC 发电效率的提高情况。
        对于纳米氧化物颗粒种类和粒径,选取不同粒径下的4 种纳米氧化物颗粒,CuO(40 nm)、Al2O3(30nm)、TiO2(5~10、25、40、100 nm)、ZnO(30、50依10、90、200 nm),分别加入MFC 阳极室至规定含量,考察MFC 发电性能的变化。配置不同含量的纳米颗粒溶液(质量浓度分别为1、10、25、50、100 mg/L)与细菌反应,考察发电效率。
对于反应方式,将纳米颗粒和细菌按2 种方式处理考察发电效率:1)将大肠杆菌和纳米颗粒溶液先混合反应2、4、6、8、10、12 h,再投入MFC;2)不经过混合,将纳米颗粒和大肠杆菌直接加入MFC阳极室。


        在上述实验中,为了消除纳米颗粒毒性造成细菌初始含量降低可能对MFC 发电效率的影响,额外测定上述纳米颗粒溶液对大肠杆菌的灭活率,将实际的细菌含量不与纳米颗粒接触作为相应的空白对照,并将结果扣除。
实验MFC 装置
        采用水热法制备TiO2 纳米线,考察纳米氧化物形态对MFC 发电效率的影响。将3 g TiO2 纳米颗粒粉末加入到100 mL 浓度10 mol/L 的KOH 溶液中,搅拌均匀后加入到聚四氟乙烯衬里的反应釜,200 ℃下反应24 h。将产物依次用稀HCl、去离子水和甲醇洗涤数次至pH 为7.0,后所得沉淀物置于70 ℃ 鼓风干燥箱中干燥12 h。

        从含量和反应方式等方面优化纳米线对MFC发电的强化作用。对于纳米线含量的影响,配置初始纳米线质量浓度10、1 mg/L 的溶液与细菌作用。为了考察反应方式的影响,将大肠杆菌离心沉淀物与纳米线溶液同样按照2 种方式处理后考察发电效率:1)将大肠杆菌和纳米颗粒溶液先混合反应2、4、6、8、10、12 h,再投入MFC;2)不经过混合,将纳米
颗粒和大肠杆菌直接加入MFC 阳极室。


        利用场发射扫描电子显微镜(FESEM,Su8020),在加速电压15 kV、分辨率1 nm 条件下考察纳米材料与细菌的围观反应机制。样品预处理:将纳米颗粒- 大肠杆菌混合溶液以7 kr/min 转速离心10min 后,弃上清液,沉淀加入戊二醛溶解,混合混匀后至于4 ℃ 条件下1 h,离心去除上清液,依次用不同含量的乙醇溶液(体积分数30%、50%、70%、80%、90%、100%)梯度脱水后,离心保留沉淀,挑取少量沉淀置于FESEM 检测。
        从细菌类型、生长期和初始含量等方面考察了对MFC 发电效率的影响,结果见图2~ 图4。
        由图2 可知,以混合菌种发电其电压平均为1.355V。以单一菌种发电时,在4 种细菌中,地衣芽孢杆菌发电性能最差,产生的电压在1.335~ 1.345 V,气单胞菌、富士柠檬酸杆菌、大肠杆菌三者的电压在1.275~1.385 V,曲线较平缓,发电性能较为稳定。但气单胞菌、富士柠檬酸杆菌生长周期过长,一般要培养48 h 以上才能分离菌落;而大肠杆菌增殖速率较快,且发电性能高,在短时间内就可产生连续不断的稳定电压,故在接下来的研究中,统一采用大肠杆菌。

        单一菌种相比活性污泥混合菌种在发电性能方面更有优势,可能原因是微生物电子传递机制所致。
细菌类型对MFC 发电的影响
        REGUERA 等研究表明,产电微生物的菌毛(称为纳米导线) 可以将电子直接传递到外界电子受体,每种细菌的电子传递体系都不相同[14];同时,非产电微生物可能在一定条件下削弱甚至阻止产电微生物纳米导线的电子传递[15]。活性污泥中细菌复杂,有大量的产电微生物和非产电微生物,电子传递体系混乱,大量的非产电微生物可能削弱了产电微生物的电子传递,而单一菌种如大肠杆菌,电子传递体系单一,从细菌内部到纳米导线到电池阳极的传递没有阻碍,因此,单一菌种比混合菌种的发点性能高。

        由图3 可知,随着大肠杆菌培养时间的增加,MFC 最大输出电压随之增加。大肠杆菌培养12 h时发电效率最高,但此时细菌处于静止期,活性不高,且培养时间过长。而培养4 h 的发电电压与其仅有7 mV 的差距,且处于细菌对数生长期,活性强、生长速度快,因此,大肠杆菌理想的培养时间取4 h。

        由图4 可知,不同初始含量产生的电压稳定在1.34~ 1.40 mV,初始含量为105 CFU/mL 的发电性能略高于其余含量。根据电池输出电压与阳极板个数不成倍数的关系中可以发现,通常吸附在阳极表的微生物起到了主要的电子传递作用,不同初始含量的大肠杆菌决定了阳极室大肠杆菌的数量[16];而研究所用的碳毡电极确定了比表面积,故虽然阳极室大肠杆菌数量不同,但有效大肠杆菌数量是相同的。这也是为什么随着大肠杆菌初始含量增加,发电性能曲线不随之上升的原因。

        初始含量越大,细菌中所含有的停滞期、衰亡期的数量也越大,如果它们率先被吸附阳极上,就会造成对数生长期和静止期的细菌得不到很好的利用,而停滞期、衰亡期的细菌本身活性太低,就会造成发电性能下降。


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