新型污水处理技术:纳米氧化物提高城市污水处
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千业环保
2019-01-09 10:34

        从纳米颗粒种类和粒径方面考察了对MFC 产电效率的影响,结果见图5 和图6。
        由图5 和图6 可知,除5~ 10 nm 的TiO2 之外,随着粒径的增加,MFC 发电性能减弱,25 nm 的TiO2纳米颗粒对大肠杆菌发电性能的提高最大,在190%~300%。nAl2O3 对大肠杆菌发电性能的提高在200%~ 300%。而nCuO 对大肠杆菌发电性能提高很小,最高仅到达15%,甚至后期有抑制作用(-10%)。

nTiO2 和nAl2O3 粒径对MFC 产电提升率的影响
        nZnO 随着粒径的增加,对大肠杆菌发电性能的提高增加,最高维持在100%左右。综合来看,nAl2O3 和nTiO2 对MFC 发电效率强化效果较好。

纳米氧化物颗粒对MFC 发电效率总体具有提升作用,可能原因主要纳米材料也具有高导电性,形成的纳米颗粒大肠杆菌复合体,有利于诱导细胞内产生的电子转移到阳极[17]。而阳极室中游离的纳米颗粒,也容易吸附在阳极上从而减小电极内阻、增大微生物的粘附量,显著提高MFC 的产电性能[10]。


        而nZnO 和nCuO 的提升效果相对较弱,可能是其生态毒性过强。据报道,nZnO 的毒性最强,在特定条件下甚至可导致细菌100%死亡[12];nCuO 也具有极强的生物毒性[11]。相比之下,nAl2O3 和nTiO2 毒性较弱,同时能改变细胞形态和结构使其通透性增强,电子更容易出入,再加上自身具有的高导电性能因而显著提高微生物的发电性能。其中nTiO2 对发电性能的促进作用比较平稳,且纳米线制备较简便经济,故选择TiO2 来制备纳米线考察纳米材料形态的影响。
不同初始含量的纳米颗粒溶液发电性能

        从纳米材料含量和反应方式2 方面比较了TiO2纳米线和纳米颗粒对MFC 发电效率的影响,结果见图7 和图8。

        由图7 和图8 可知,纳米颗粒在质量浓度10mg/L 时发电性能最好,平均提升率在200%;纳米颗粒含量降低或进一步提高都导致发电性能的显著下降。纳米线同样在质量浓度10 mg/L 时提升率最高,平均达250%,相比同含量的纳米颗粒提升了30%。
nZnO 和nTiO2 粒径对MFC 产电提升率的影响

        纳米颗粒和纳米线的毒性随着其含量的增大而增大[10]。在质量浓度分别为25、50、100 mg/L 的溶液中形成的纳米颗粒(纳米线)- 大肠杆菌复合体活性过低,微生物发电性能受到抑制。而质量浓度1 mg/L 的纳米颗粒(纳米线)溶液虽然毒性最小,但是此时形成的复合体数量较少,且溶液中游离的纳米颗粒过少,不论是对大肠杆菌内部产生电子的传递作用还是对
阳极的修饰作用都大大降低,因而提升效果较差。


        反应方式对纳米颗粒和纳米线强化MFC 发电效率的影响见图9 和图10。细菌不与纳米颗粒预先接触而直接投入MFC(即接触0 h)时,发电性能提升率稳定在20%~40%以上,且随反应时间的延长有上升趋势。但相比之下,预先接触的反应方式使MFC 发电提升率进一步提高,最高可达200%~ 300%。显然预先接触有利于MFC 发电性能的增强,这可能是纳米颗粒(纳米线)溶液与阳极室溶液混合并搅拌有利于纳米颗粒(纳米线)附着在阳极,从而降低电池内阻,增大微生物粘附量,提高电子传递效率。

        而从纳米材料与细菌接触反应时间来看,纳米线溶液和纳米颗粒溶液和细菌接触2 h 发电性能最高,提升率均稳定在200%以上。随着混合时间的增加,发电性能明显下降,至接触12 h 时已经降至和不接触的反应方式处于同一水平。这一原理与纳米线和纳米颗粒的初始含量对发电性能的影响相似,随着混合时间的增加,虽然形成了较多的纳米颗粒(纳米线)- 大肠杆菌复合体,但纳米材料的生物毒性导致细菌活性降低,且阳极室溶液中游离的纳米颗粒过少,这样不论是对大肠杆菌内部产生电子的传递作用还是对阳极的修饰作用都降低,故发电性能不断下降。对比相同时间下的纳米颗粒和纳米线发现,纳米线溶液的提升率平均在250%,优于纳米颗粒溶液的提升率30%。

        图11 是纳米材料与细菌形态及其结构的SEM照片。
不同初始含量的纳米线溶液发电性能

        由图11 可知,纳米线制备效果较好,结构较纳米颗粒差别明显。纳米颗粒和纳米线附着在大肠杆菌周围,充当了纳米导线的作用,大大延长或增加了细菌本身电子传递路径,使细菌产生的电子能更快的达到电极,因此提高了MFC 发电性能。相比于纳米颗粒,纳米线的长度更长,相当于细菌表面增加了很多“触手”,相同含量下形成的电子传递路径比纳米线更多,因此使MFC 发电性能提升更多。

        单一菌种比混合菌种的发电性能好,培养4 h得到的阳极室大肠杆菌初始含量为105 CFU/mL 时发电性能最好,电压在1.40 V 左右。

        纳米颗粒可显著提升MFC 产电性能,4 种纳米颗粒中,纳米Al2O3 颗粒对大肠杆菌的发电性能提升作用最高,提升率达280%;TiO2 纳米颗粒发电性能稍弱,提升率为250%;纳米ZnO 的和纳米CuO提升作用较差。除粒径5~ 10 nm 的TiO2 之外,随着粒径的增加,MFC 发电性能减弱,25 nm 的TiO2 纳米颗粒对大肠杆菌发电性能的提高最大,提升率为250%。纳米ZnO 随着粒径的增加,对大肠杆菌发电性能的提高增加,提升率最高维持在100%左右。纳米TiO2 在质量浓度10 mg/L 时发电性能最好,平均提升率在200%,含量降低或进一步提高都导致发电性能的显著下降。
纳米TiO2 与细菌的形态及结构
        质量浓度10 mg/L 的TiO2 纳米线与大肠杆菌混合形成的纳米线- 大肠杆菌复合体的提升率在300%左右,具有良好发电性能。纳米线较纳米颗粒可进一步提高30%左右。纳米线附着在大肠杆菌周围,充当纳米导线的作用,大大延长或增加了细菌本身电子传递路径,使细菌产生的电子能更快的达到电极。


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